中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心坐落于安徽省合肥市风景秀丽的科学岛，2008年4月30日经中国科学院批准成立，依托中国科学院合肥物质科学研究院管理（科发人教字〔2008〕133号），其前身是2005年12月20日成立的“合肥强磁场科学技术研究中心”。中心目标：发展强磁... 更多简介 +
稳态强磁场实验装置（SHMFF）是国家“十一五”重大科技基础设施，由中国科学院合肥物质科学研究院与中国科学技术大学共建，各项任务依托强磁场科学中心开展。装置于2017年通过国家验收，验收专家组一致认为，SHMFF“磁体技术和综合性能达到国际领先水平... 更多简介 +
近日，中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心团队依托稳态强磁场实验装置（SHMFF）所属核磁共振系统NMR，提出一种利用稳态强磁场直接调控氧化钆纳米颗粒缺陷结构的合成策略，制备出富含氧空位的超小 GdOx 纳米探针，显著提升了 T1 加权磁共振成像（MRI）性能，在磁场辅助合成纳米材料及其磁共振成像应用方面取得重要进展。相关成果以"Magnetically Induced Oxygen Vacancies and Spin Canting in GdOx Nanoprobes for Enhanced T1-Weighted MRI"为题发表于Nano Letters。
MRI是现代医学重要的无创诊断手段，但临床常用钆基造影剂普遍存在弛豫效率偏低，且对肾功能受损患者存在肾源性系统性纤维化风险等问题。在氧化物纳米材料中，表面氧空位能够引入局域电子态与未配对电子，强化顺磁相互作用，是调控 MRI 造影性能的关键因素。然而在小于 10 纳米的超小颗粒中，表面张力增强、金属氧键更为牢固，传统方法难以可控地引入表面氧空位。
针对这一难题，团队在热分解合成过程中引入 3 特斯拉稳态磁场，利用洛伦兹力与塞曼相互作用改变晶体生长路径与界面能量分布，诱导晶面重取向并抑制氧的规则占位，使晶体优先沿 (112) 晶面生长，从而在颗粒表面富集氧空位。所得 GdOx 纳米颗粒平均粒径约 2.29 纳米，表面氧空位密度较常规热合成样品提升约 3.5 倍。XPS、XANES、SQUID 及 EPR 等多手段表征结合第一性原理计算证实，氧空位作为自旋倾斜中心，破坏局域自旋共线排列，产生非零净磁矩，提升了近表面顺磁涨落与质子弛豫效率。体外性能测试表明，GdOx 在 3 T 下的纵向弛豫率 r1 达到 28.36 mM⁻¹ s⁻¹，约为对照 Gd₂O₃（16.72 mM⁻¹ s⁻¹）的 1.7 倍，r1/r2 比值也由 0.43 提升至 0.55，展现出优良的 T1 造影效率。在 4T1 荷瘤小鼠体内 MRI 实验中，GdOx 较临床 Gd-DTPA 及对照样品提供了更强、更持久的肿瘤 T1 加权增强信号，并在血管成像中同样表现出良好的 T1 造影效果。此外，该探针具有良好的生物相容性与胶体稳定性，钆离子泄漏低于 0.5%，可经肾脏完全清除，安全性评价未见明显肝、肾毒性。
该工作首次将稳态强磁场作为主动调控工具用于纳米材料缺陷工程，建立了磁场诱导缺陷形成与磁学、成像性能之间的定量关联，为高性能钆基造影剂设计提供了新思路，也为强磁场下缺陷导向的纳米材料合成提供了可推广的平台。
强磁场科学中心郝宁研究员、马坤副研究员与王俊峰研究员为论文共同通讯作者，强磁场科学中心博士生Sajid ur Rehman、李泽华与赵向龙为论文共同第一作者。该研究获得国家自然科学基金、国家自然科学基金国际科学家研究基金、国家外国专家局“外专项目”及国家重点研发计划的支持。
论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.6c02465
图1: 无磁场条件下(Gd₂O₃)与磁场介导下(GdOx)的纳米颗粒沿(001)与(112)取向择优生长，其取向由形成能(E₀₀₁、E₁₁₂)与磁交换能(E_ex)的相对大小决定，而磁场则通过改变氧离子在钆离子势场中的受力来调控这一晶体生长过程。
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