近日,中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心王辉研究员团队与中国科学院生物物理研究所范克龙研究员团队合作,利用稳态强磁场实验装置(SHMFF)所属磁性测量系统,制备出具有高效类过氧化氢酶活性的铁双原子纳米酶py-Fe-DA,揭示了氮配位结构通过调控相邻铁位点的自旋状态和磁耦合方式,促进H2O2沿自旋有利路径分解的内在机制。相关研究成果以“Ferromagnetic Coupling in Dual-Atom Nanozymes Enables Spin-Favorable Catalase-like Catalysis for Rheumatoid Arthritis Therapy”为题,发表在Angewandte Chemie International Edition上。
该研究通过空位诱导与静电吸附相结合的级联构筑策略构筑相邻铁双原子活性位点,并通过调控热解温度获得了具有不同氮配位结构的铁双原子纳米酶pr-Fe-DA和py-Fe-DA。催化性能测试结果表明,py-Fe-DA能够高效催化H2O2分解并持续释放O2,其类过氧化氢酶比活性达到100.13 U·mg-1,约为pr-Fe-DA(41.67 U·mg-1)的2.4倍,在目前已报道的CAT-like纳米酶中处于最高水平。此外,研究团队依托稳态强磁场实验装置及密度泛函理论计算发现,氮配位环境的改变能够调节铁中心的自旋状态及相邻铁位点间的磁耦合方式。py-Fe-DA中相邻铁位点形成的铁磁耦合有利于反应过程中的自旋匹配,为H2O2分解和O2生成提供了自旋有利的反应路径,并降低了关键反应步骤的能垒,从而赋予其更高的CAT-like催化活性。在胶原诱导性关节炎小鼠模型中,py-Fe-DA展现出良好的治疗效果。
该研究将磁耦合引入CAT-like活性的关键描述符体系,深化了对双原子纳米酶催化机制的认知。相关成果为通过配位与磁耦合工程调控自旋依赖反应路径、设计高性能抗氧化纳米酶提供了新的理论依据,也为类风湿关节炎等氧化应激相关疾病的纳米催化治疗提供了全新治疗策略。
强磁场科学中心博士后孟祥福和中国科学院生物物理研究所助理研究员张若飞为论文共同第一作者;强磁场科学中心王辉研究员、合肥国家实验室研究人员李向阳和中国科学院生物物理研究所范克龙研究员为共同通讯作者。该研究获得国家重点研发计划、国家自然科学基金、安徽省杰出青年科学基金、合肥物质院院长基金等项目的支持。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.1653347
图1. py-Fe-DA的自旋调控类过氧化氢酶催化及类风湿关节炎治疗示意图。
© 1996 - 强磁场科学中心 版权所有 皖ICP备05001008号-11
地址:安徽省合肥市蜀山湖路350号 邮编:230031 电话:0551-65591149 传真:0551-65591149 邮箱:chmfl@hmfl.ac.cn

