中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心坐落于安徽省合肥市风景秀丽的科学岛，2008年4月30日经中国科学院批准成立，依托中国科学院合肥物质科学研究院管理（科发人教字〔2008〕133号），其前身是2005年12月20日成立的“合肥强磁场科学技术研究中心”。中心目标：发展... 更多简介 +
稳态强磁场实验装置（Steady High Magnetic Field Facility，简称SHMFF）是国家发改委支持的“十一五”国家重大科技基础设施。SHMFF法人单位是中国科学院合肥物质科学研究院，共建单位是中国科学技术大学。各项任务以中国科学院强磁场科学中心为依托... 更多简介 +
近日，稳态强磁场实验装置（SHMFF）用户中国科学院合肥物质院强磁场科学中心曹亮副研究员与国内多所大学和研究机构合作，在范德瓦尔斯层状结构的晶体研究中，借助SHMFF实验条件，通过引入层间平移自由度，为材料物态的有效调控提供了一种“纯净”的新策略，揭示了1T二硫化钽晶体绝缘态的二象性。相关成果以“Dualistic insulator states in 1T-TaS2 crystals”为题发表在国际综合性期刊Nature Communications上。
过渡金属硫族化合物是一种典型的范德瓦尔斯层状材料，具有强的层内相互作用和弱的层间相互作用。近年来，TaS2兼具莫特(Mott)绝缘态、电荷密度波(CDW)和超导态等丰富物态，是探究关联拓扑电子及其演变的理想材料。
在过去的40年中，1T相TaS2 (1T-TaS2)绝缘态的本质是一个长期存在争议的问题。目前有两种主要的观点：一种认为起源于能带绝缘态，另一种认为是由电子-电子关联主导的莫特绝缘态。为了厘清此问题，需要对层间相互作用的强度进行调制。然而，目前在不通过引入外来原子(分子)情况下，单纯地调制层间相互作用仍是一个巨大的挑战。
研究团队另辟蹊径，在1T-TaS2单晶中创造了周期性的层间横向滑移，并首次使用“阶梯状堆叠构型”(laddering configuration, LC)对这种新的人工结构进行了命名。通过引入微小的晶格层间滑移（0.15Å，见图k扫描电镜结果），成功地对层间相互作用进行单调调制(X射线衍射结果，图f)。光电子能谱、扫描隧道显微镜和角分辨光电子能谱等谱学研究结果证实滑移前后费米面附近的电子平带和带隙等微观电子结构的演变，完全符合理论计算预期。
此外，通过宏观电输运测量证实了在滑移前后，材料发生了从三维能带绝缘态到二维莫特绝缘态的电子相变，示意图见e图。
以上结果成功揭示了1T-TaS2绝缘态的二象性，在层间耦合的调制下可以在能带绝缘态和莫特绝缘态之间转换。
本研究揭示了层间微小滑移对范德瓦尔斯层状材料电子结构的调制作用。一方面，澄清了1T-TaS2晶体绝缘态的本质，解决了长期以来的争议；另一方面，为范德瓦尔斯层状晶体中的物态调控提供了新的平移自由度，为未来材料的研究和应用开辟了新的道路。通过层间堆叠探索低维物理现象的详细论述，参考团队撰写的前瞻性综述(Phys.Chem.Chem.Phys.26,2024,7988)。
强磁场中心王宜豪博士和李智浩博士为本论文的共同第一作者，强磁场中心曹亮副研究员、长春光机所徐海研究员、安徽大学熊奕敏教授、固体物理所鲁文建研究员、中国科学技术大学孙喆研究员为共同通讯作者。强磁场中心为第一通讯单位。强磁场中心孙玉平研究员和固体所罗轩研究员课题组提供高质量的1T-TaS2单晶。其他合作单位包括复旦大学、合肥光源、上海光源、ULVAC-PHI公司等。该项研究得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金等项目的支持。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47728-0
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